以高镍三元正极和硅基负极组成的电池是最有希望广泛应用的下一代高能量密度锂离子电池之一。锂离子电池高镍三元正极材料(例如LiNi0.65Mn0.2Co0.15)具有较高的充放电比容量（~175 mAh/g）、较高的工作电压平台（~3.65 V）和较大的材料真密度（~4.65g/cm3）以及压实密度（~3.6g/cm3）等优势，已经成为锂离子电池正极材料研究的热点。然而，这类材料在电化学循环过程中晶体结构不稳定、容易发生不可逆相变，导致材料的充放电比容量降低、循环性能和倍率性能较差，这些问题严重阻碍着高镍三元材料的产业化应用。其中，Li+/Ni2+混排是影响高镍三元正极材料电化学性能的一个重要因素。

硅基负极材料比容量高，但是其首次库伦效率偏低，相当程度消耗了电池体系中电化学活性锂离子的数量，从而导致全电池的能量密度降低。

本工作提出了一种全新的功能性预锂化方案，通过化学反应在高镍三元正极材料界面引入富锂梯度界面的同时调控了体相结构中Li+/Ni2+混排，同步解决了硅基负极首次库伦效率低及高镍三元正极材料的循环稳定性问题，构筑了高能量密度的3Ah软包全电池。此外，本工作也对材料和电池电化学性能提升机理进行了详细地探究。本文研究成果有助于促进高性能三元正极材料的产业化发展和构筑下一代以高镍三元材料为正极和硅基材料为负极的高能量密度锂离子全电池。相关研究成果以“Prelithiated Li-Enriched Gradient Interphase toward Practical High-Energy NMC–Silicon Full Cell”为题发表在期刊ACS Energy Letters上。